Rodák z Roeselare získal zlatou medaili na olympijských hrách v Tokiu v roce 1964 v dráhové disciplíně kilometr s pevným startem. Třikrát se také stal mistrem světa ve sprintu.
Na silnici byl jeho největším úspěchem zelený trikot za vítězství v bodovací soutěži na Tour de France v roce 1974. Při slavném francouzském závodu celkově vyhrál šest etap, dalších jedenáct triumfů přidal na Giru d’Italia.
Sercu byl také legendou populárních dráhových šestidenních závodů, v nichž během dvou dekád nasbíral rekordních 88 vítězství. Nejúspěšnější byl ve dvojici se slavným krajanem Eddym Merckxem, s nímž triumfoval patnáctkrát.
